Sejak itu, beliau semakin mendapat perhatian. Pada tahun 1921, beliau berhijrah ke Muar untuk berkhidmat di Sekolah Perempuan Bandar Maharani. Tahun 1924, beliau dilantik menjadi Guru Besar sekolah yang sama. Kemudiannya, dilantik menjadi Guru Pelawat/Penyelia bagi sekolah perempuan daerah Muar dan Batu Pahat, seterusnya bagi seluruh negeri Johor. Di sana, beliau mengasaskan sekolah agama petang dan menjadi penyelia kegiatan tersebut. Selain itu, sekolah tersebut juga menjadi sekolah agama perempuan yang pertama di Johor.

Ibu Zain juga aktif dalam persatuan. Beliau adalah antara mereka yang bertanggungjawab menubuhkan Persatuan Guru-Guru Sekolah Melayu dan Sekolah Agama Negeri Johor. Kewibawaan beliau menambat keyakinan ahli, untuk melantiknya sebagai Presiden pertama persatuan itu. Beliau juga menubuh dan menyandang jawatan Yang Dipertua Persekutuan Guru-Guru Perempuan Melayu selama 19 tahun sejak tahun 1930.

Di antara tahun 1929-1941, Ibu Zain menghasilkan majalah untuk wanita, bergelar "Bulan Melayu". Dengan daya juang yang tinggi, beliau merupakan salah seorang perintis UMNO dan Ketua Kaum Ibu, UMNO (sekarang Ketua Wanita UMNO).